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LPL夏季賽外圍_江云寶教授課題組超分子雙股螺旋研究成果發表在nature communications

原標題:江云寶教授課題組超分子雙股螺旋研究成果發表在nature communications

化學化工學院江云寶教授課題組在仿生超分子螺旋構建研究中取得新進展,有關成果近日以 “Single-handed supramolecular double helix of homochiral bis(N-amidothiourea) supported by double crossed C?I???S halogen bonds? 為題在線發表于《自然-通訊》(Nat. Commun. 2019, 10, 3610) ,并被選為Editors’ Highlights論文。

DNA雙股螺旋結構由單鏈內共價的磷酸酯鍵和雙鏈間非共價的多重互補氫鍵維持。據此設想由非共價作用取代單鏈內的共價鍵,共價結構替換雙鏈間的氫鍵作用,為仿生雙股螺旋鏈的構筑提供新途徑,實現小分子基超分子雙股螺旋的新發展。為此,課題組提出了雙重交叉鹵鍵作用的構建策略,并以鹵素修飾的雙β-轉角螺旋結構之二肽酰胺基硫脲為構筑基元。發現雙股螺旋鏈中構筑基元以“熱力學不穩定”的順式折疊構象存在,藉由雙重交叉C?I???S鹵鍵作用驅動螺旋組裝,保障β-轉角螺旋性得以延伸,成功獲得固相和稀溶液相超分子雙股螺旋鏈,系首例溶液相鹵鍵驅動的小分子基超分子雙股螺旋。構筑基元中的β-轉角螺旋結構和雙重交叉鹵鍵作用呈現高度協同性,使極稀溶液中形成的超分子雙股螺旋鏈在高溫乙腈溶液中仍可穩定存在,并觀察到同手性自發拆分效應。

該項工作系江云寶教授課題組近20年有關酰胺基硫脲研究的新發展,也是肽基酰胺基硫脲經歷手性傳遞 (Chem. Commun. 2011, 47, 11784)、β-轉角螺旋結構 (Chem. Commun. 2013, 49, 8943; ACS Omega 2018, 3, 4786)、熒光分子信標 (Chem. Commun. 2017, 53, 13137) 和單股超分子螺旋 (J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 6605) 等系統研究后的新發現。

該研究在江云寶教授指導下,主要由博士后嚴小勝完成,碩士生鄒坤山、博士后曹金蓮、碩士生李曉蕊和博士生趙智星等參與部分實驗工作。黎朝副教授參與了實驗討論,理論計算得到了吳安安副教授、梁萬珍教授和閩江學者講座教授莫亦榮博士的指導。學院985平臺之850 MHz高場核磁波譜儀發揮了重要作用,相關實驗得到了高級工程師姚宏偉和助理工程師馮柳賓的指導;曹曉宇教授、博士生李卓儒和悉尼大學Philip A. Gale教授為論文撰寫和繪圖提供幫助;寧波大學丁傳凡教授指導了高分辨質譜實驗;吳偉泰教授和碩士生林雪真在動態光散射實驗方面提供了指導和幫助;南子昂博士在單晶解析方面提供了幫助,博士生蘇海勝和碩士生趙慶慶為STM實驗提供了幫助。

研究工作得到國家自然科學基金委、教育部創新團隊和廈門大學校長基金等的資助。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-019-11539-5

Editors’ Highlights 鏈接:https://www.nature.com/collections/wtpqpqpgwd/content/ariane-vartanian

(化學化工學院)

責任編輯:黃偉彬

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